西南大学《Acta Materialia》：二维高温半导体TiInTe3蜂窝铁磁体

　　在过去几年中，谷自由度和相关操作已发展成为新兴谷电子技术中的一个热门话题，该技术具有快速信息传输和低功耗的特点。重点只是集中在非对称驱动的自旋轨道耦合（SOC）相互作用作用下的谷态，其特点是费米级附近带状结构的局部能量极值，可以有选择地用于信息处理和存储，从而有可能带来超越传统电子学和自旋电子学的卓越性能。这一突破的核心在于，在由重元素组成的半导体系统中，反转对称性和时间反转对称性都会被强制违反，从而通过在两个不相等的谷中产生不平衡的载流子浓度来实现导带或价带的谷极化。在此背景下，将本征磁性融入谷电半导体的二维（2D）铁谷材料为实现自旋电子学和谷电电子学的无缝集成提供了巨大的实用价值。

　　来自西南大学的学者在稀缺的本征高温铁磁半导体中探索谷底对比物理，并提供可行的合成路线，对不断发展的模态信息技术具有重要意义。通过第一性原理计算，TiInTe3单层具有优异的结构稳定性，并通过间接超交换机制产生易平面半导体铁磁性。基于海森堡模型的蒙特卡洛模拟显示，在 583 K 时磁性相变远远高于室温。由于反转和时间反转的不对称性，通过改变磁化取向，可以在导带中实现高达 110 meV 的可调谷极化，一阶扰动理论进一步验证了这一点。更令人兴奋的是，为实现反常谷霍尔效应而掺入电子时，TiInTe3单层中的平面外磁化偏好，从而产生自发的、更大的谷极化。掺杂后，室温以上的铁磁性在实验可达到的电子密度范围内仍然保持稳定。本研究结果表明，TiInTe3单层是一种很有前途的铁谷材料，可用于开发高性能自旋电子和谷电子纳米器件。相关工作以题为“Valley polarization in a two-dimensional high-temperature semiconducting TiInTe3 honeycomb ferromagnet”的研究性文章发表在Acta Materialia。

　　图 1. TiInTe3 单层结构和稳定性。(a) 俯视图和侧视图，其中显示 FM 阶中的自旋电荷密度，等值面值为 0.005 e∕Bohr3。(b) 6 个 Te 原子围绕 1 个 Ti 原子组成的三棱柱以及分裂晶体场下 Ti-3d 轨道占据的示意图。(c) TiInTe3 (110) 平面上的 ELF 投影，其中 0 和 1 值分别是极低和高度局域化的电荷区域。(d) 声子谱。

　　图 2. TiInTe3 单层的磁和电子特性。(a) MAE 对整个真实空间的角度依赖性。(b) 蒙特卡罗模拟中标准化磁化强度（红球）作为温度的函数。黑色曲线显示了居里-布洛赫方程的相应拟合。(c) 面内磁化下 PBE + U + SOC 能级的自旋极化能带结构。零能量时的费米能级由虚线单层中 PBE + U + SOC 水平的可调谷极化。(a)面外相反磁化强度下的自旋极化能带结构。零能量时的费米能级由虚线表示。(b) 谷极化（红球）作为第一原理计算的磁化方向的函数。黑色曲线显示了余弦函数的相应拟合

　　图 4.TiInTe3单层中依赖于谷的传输特性。(a) 二维布里渊区 LCB 在面外相反磁化强度下的贝里曲率。(b) 分别在面内电场作用下，+K 和-K 谷处合适的电子掺杂单层的相应 AVHE 示意图。箭头表示电子自旋态。

　　图 5. 通过静电门控 TiInTe3单层的磁性和电子特性。(a) 交换能量和 MAE 以及 (b) 谷极化和居里温度作为电子掺杂浓度的函数。(a) 中的插图绘制了在每晶胞 0.07 个电子的掺杂浓度下 MAE 在整个真实空间上的角度依赖性。(c) 0.07 电子掺杂系统在 PBE + U + SOC 水平上的自旋极化能带结构，实现了 241 meV 的自发谷极化。零能量时的费米能级由虚线表示。

　　总之，TiInTe3单层在理论上被认为是一种稳定的高于室温的本征调频半导体，具有面内磁化和可行的制造路线。研究发现，谷极化可通过旋转磁化方向持续引导。在实验可实现的密度范围内进行适度电子掺杂时，易磁化轴可转换为平面外方向，从而产生自发的谷极化，并伴随半导体到半金属的转变和 AVHE。此外，静电掺杂后高温调频基态仍然存在。这些发现不仅为后续实验探索提供了一个特殊的材料平台，而且揭示了 TiInTe3 在自旋电子学和磁电学中的潜在应用。（文：SSC）